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华中科大“强场超快光学”创新研究群体取得系列研究成果 光与物质相互作用过程中物质的极化及微观动力学是非常重要的基础科学问题之一。1961年，也就是在激光发明的第二年，密歇根大学P.A. Franken等人就在激光与石英晶体相互作用的实验中观测到了二次谐波辐射，并引发了非线性光学的研究。80年代末，随着激光强度的提高，人们在强激光与气体相互作用的实验中观测到了强场高次谐波，这也导致了阿秒激光的产生从而打开了阿秒科学的大门。最近十年，强场高次谐波的研究逐渐推广到了固体甚至液体。但之前低阶非线性（如二次谐波）的研究主要集中在微扰区，此时，非线性极化系数是只与材料固有属性相关的常张量。 最近，华中科技大学物理学院陆培祥、兰鹏飞团队将二次谐波的研究推广到强场领域。团队成员提出了强激光诱导的键间电子运动作为一种新的非线性极化产生机制，即在弱激光作用下，非线性极化主要由近平衡态附近的微扰运动(电子主要集中在晶体化学键方向运动)贡献。但在强激光作用下，类似于高次谐波中的强激光诱导电荷迁移或动态核极化效应[见他们前期的实验Lixin He et al,Phys. Rev. Lett. 121, 163201 (2018)，Liang Li etal., PhysicalReview Letter126, 187401 (2021)]，强激光会导致晶体中电子在近邻化学键间跃迁，从而形成新的非线性极化。考虑到这个强场效应，华中科技大学团队提出了推广的非线性极化唯象模型并定义了广义二阶非线性极化张量。如图1所示，广义的二阶非线性极化张量包含了原有的非线性极化项与强场诱导的电子极化项。他们的实验结果表明，随着激光强度的增加，强场诱导电子极化项逐渐成为贡献非线性计划的主要机制。这个模型很好地解释了二次谐波的强场光学特性。  图1. 强激光与ZnO晶体相互作用时，广义的二阶非线性极化张量。 此项研究将传统的微扰非线性光学拓展到了强场领域，并给出了涵盖从弱场到强场区的二阶非线性极化的统一描述，拓展和加深了人们对非线性极化微观物理机制的理解。另外，与传统理论不同，广义二阶非线性极化张量包含与外加激光场强场诱导极化项，这为材料非线性响应的全光调控提供了额外的自由度。人们可以在不改变晶体结构的情况下，通过改变电子运动改变材料的宏观非线性响应。结合气体高次谐波中的阿秒操控手段，将有望在亚飞秒时间尺度实现材料非线性光学特性的超快操控，这将为实现拍赫兹超高速全光器件奠定物理基础。 该工作以《二次谐波中的键间电子跳跃指纹》(Fingerprint of the Interbond Electron Hopping in Second-order Harmonic Generation)为题，于2022年1月13日在线发表在Physical Review Letters上（https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.128.027401 ）。华中科技大学物理学院青年教师李亮与博士研究生黄腾飞为该论文的共同第一作者，陆培祥和兰鹏飞为该论文的共同通讯作者。 在激光场的作用下，量子体系会在参数空间沿闭合曲线演化，获得一个几何相位。几何相位既是一个非常重要的基本物理概念，同时也在物理学诸多领域的研究与应用中扮演了重要的角色。1984年，Berry定义了量子态绝热地沿闭合路径演化获得的几何相位，即人们所熟知的Berry相位。然而，实际的物理过程并不一定满足绝热条件。针对这一问题，1987年，Aharonov和Anandan拓展到任意环路过程提出了一种新的几何相位定义，即AA相位。人们普遍认为AA相位是Berry相位在非绝热情况下的拓展，前者在绝热极限下收敛于后者。这一观点已经被写进了相关的书籍。在一些文献资料中，AA相位被称作“非绝热Berry相位”。 华中科技大学陆培祥团队研究并对比了氖离子2p态在双色圆偏光场驱动下的AA相位和Berry相位。在双色圆偏光的驱动下，体系会周期性的穿过简并点，在这种情况下，他们发现AA相位并没有收敛于Berry相位。这一结果表明AA和Berry相位在绝热极限下不等价。进一步地，他们通过一个一般性的理论推导证明了这一结论。不同于人们通常认为穿过简并点的动力学过程应该是非绝热的，该工作首先证明了在体系穿过简并点的情况下，量子态仍然会收敛于绝热态，但是收敛地更加缓慢。正是由于这一原因，AA相位和Berry相位在绝热极限下存差异。在推导中，他们给出了两种相位在绝热极限下差异的具体表达式，与数值结果完美吻合。该工作还指出过去人们认为AA相位一定收敛于Berry相位的错误认识源于未加证明地交换了AA相位定义中极限与积分的顺序。该研究还发现通过驱动量子体系穿过简并点，有可能在平庸体系中引入一个额外的π几何相位，这为量子态的调控以及量子计算提供了一种全新的思路。 该工作以《几何相位的控制和绝热极限下几何相位定义的不等价性》（Control of the Geometric Phase and Nonequivalence Between Geometric-Phase Definitions in the Adiabatic Limit）为题于2022年1月20日在线发表在Physical Review Letters上（https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.128.030401 ）。祝晓松副教授为论文第一作者，陆培祥与汉诺威大学的Manfred Lein教授为共同通讯作者。 过去的一年是华中科技大学超快光学实验室获得基金委创新研究群体项目资助的第一年。在陆培祥教授领导下，群体在过去一年取得良好开端，在超强超快激光与物质相互作用相关研究领域取得了系列高水平的研究成果，发表论文近30多篇，包括5篇《物理评论快报》（Physical Review Letters），以及《自然∙通讯》（Nature Communication）、《国家科学评论》（National Science Review）、《光:科学与应用》(Light: Science & Applications)、《科学通报》（Science Bulletin）、《纳米快报》（Nano Letters）、《激光与光子学评论》（Laser & Photonics Reviews）等。 部分代表性成果如下： Phys. Rev. Lett. 128, 030401 (2022) https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.128.030401 Phys. Rev. Lett. 128, 027401 (2022) https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.128.027401 Phys. Rev. Lett. 127, 263202 (2021) https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.127.263202 Phys. Rev. Lett. 127, 223201 (2021) https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.127.223201 Phys. Rev. Lett. 126, 187401 (2021) https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.126.187401 Nat. Commun. 12, 4233 (2021) https://www.nature.com/articles/s41467-021-24309-z?proof=t%2525C2%2525A0 National Science Review 8, nwaa211 (2021) https://academic.oup.com/nsr/article/8/10/nwaa211/5901452?login=true Light: Science & Applications 10, 434(2021) https://www.light-am.com/en/article/doi/10.1038/s41377-021-00494-w Science Bulletin 66, 449 (2021) https://doi.org/10.1016/j.scib.2020.08.043 Laser & Photonics Reviews 2100031 (2021) https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/lpor.202100031 Advanced Photonics 3, 035001 (2021) https://doi.org/10.1117/1.AP.3.3.035001 Nano Letters 21, 10230 (2021) https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.1c03142 分享到：
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