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  • X射线自由电子激光:原理、现状及应用

    作者:赵璇、张文凯 来源:《现代物理知识》 时间:2020-04-18 23:58 阅读:6530 [投稿]
    本文将简要介绍X射线自由电子激光的基本原理、发展现状、及其在各学科领域中的应用。

    张文凯等人利用飞秒XES 完整地跟踪了多联吡啶铁配合物电子激发态的超快弛豫动力学过程(如图4 所示),首次发现电荷转移激发态在200 飞秒内从低自旋态经过配位场三重态中间态最后弛豫到高自旋的配位场五重态。这是配位场三重态中间态存在的第一个直接的实验证据。细胞色素c 通过调节血红素铁与甲硫氨酸之间的结合,在电子传输和细胞凋亡中起着关键作用。Mara 等人利用飞秒XAS和XES,研究了亚铁细胞色素c 中Fe—S 键的光解过程,展现了生物系统如何利用化学键的熵状态来调节其化学功能。Wernet 等人利用飞秒RIXS 技术探测了五羰基铁的价电子结构在乙醇溶液中的变化,跟踪了其中复杂的激发态动力学过程。strm 等人利用飞秒XAS研究了固体催化剂催化一氧化碳氧化过程中形成过渡态的过程,获得了电子排布在飞秒时间尺度的变化,得到了过渡态中化学键形成的信号。Kim 等人用飞秒X射线漫散射直接观测了光激发后Au三聚物在水溶液中形成过程中的动态结构变化,包括Au-Au共价键的形成、从弯到直的过渡、化学键收缩以及四聚体的形成,并确定了反应中间体的亚埃级分辨率的三维结构。该研究首次在溶液中实时观测到化学键形成过程中的动态变化,为未来对化学反应过程的研究提供了一个强有力的工具。

    五、X 射线自由电子激光在生命科学中的应用

    生物大分子是一切生命活动的基础,其结构与功能研究一直是生命科学研究中的重大前沿课题,X射线晶体学是研究生物大分子三维结构最主要的方法。目前蛋白质数据库中接近89%的蛋白质结构是通过同步辐射X光源来获得的,由此可见X射线晶体学在蛋白质结构解析中的重要地位。但是X射线的辐射损伤限制了X射线晶体学在蛋白质结构和动力学研究中的应用,并且其对无法结晶的蛋白质也束手无策。幸运的是,XFEL 产生的超短超强飞秒X射线脉冲为蛋白质结构和动力学研究提供了新的契机。超短超强飞秒X射线脉冲能够在X射线损伤样品之前就获得高分辨率的结构和电子态信息,也就是所谓的“损伤前探测法”(如图5所示)。


     

    图5.利用XFEL进行“损伤前探测”(该图选用自物理, 2018,47(7):426 和47(8):491, 并进行了修改)

    X射线晶体学探测的是晶体的布拉格衍射信号,并由此来解析晶体样品的结构。而当样品是单粒子或者非晶材料时,就需要利用相干X射线光源测量其衍射信号,并利用相位恢复算法来获取样品结构图像,这就是X 射线相干衍射成像技术。XFEL的出现极大地推动了相干衍射成像技术的发展和应用。根据样品的状态和实验设置的不同,XEFL 成像技术一般分为串行晶体衍射成像(SFX)和单颗粒成像(SPI)。SFX 利用晶体对于XFEL 的衍射强度分布,建立结构模型,适用于微米量级的晶体;SPI 是XFEL 与全同的纳米量级的微小样品相互作用,适用于无法结晶的样品的结构探测。

    目前XFEL 在SFX 技术中的应用已经较为成熟。在实验中,人们首先获得大量微小晶体的散射实验数据,然后筛选有效数据进行样品模型的重建,从而得到被测样品的结构信息。如非洲昏睡病的病原布氏锥虫内部的半胱氨酸蛋白酶B 是一种决定该寄生虫生死的关键的酶,有望成为治疗非洲昏睡病的药物靶点,因此获得该酶的结构就非常重要。为实现这一目标,德国科学家先在细胞内表达这种蛋白,得到微米量级的蛋白质晶体,接着利用SFX技术获得该酶的结构。这些研究证明了XFEL解析微小蛋白质晶体的能力,被美国Science 杂志选为2012 年度十大科学突破之一。SPI 针对的样品主要是体积较大的生物样品或者纳米量级的颗粒,具体而言,可以是细胞、细菌、病毒以及细胞器蛋白质等。类似于SFX,人们通过散射测量、数据筛选、模型重建从而获得样品的结构信息。SPI 方法目前建立在样品全同的假设之上,但实际上样品存在尺寸和构型的差异,目前人们正在通过对实验和理论方法的改进和优化来减少这方面的影响。整体而言,SPI 技术目前并不成熟,还面临诸多挑战。但由于其重要性,SPI 是国际上诸多新建XFEL装置的一个重要发展方向。

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