复旦大学二维磁性材料非线性光学研究

因在新型光电器件、自旋电子学器件等方面有着重要应用价值，二维磁性材料是近年来国际上备受关注的研究热点。然而由于其材料体系整体对外不表现出磁性，加之样品既薄又小，实验研究一直是领域内的一大难题。

今天凌晨，复旦大学传来好消息！复旦大学物理系吴施伟课题组与华盛顿大学许晓栋课题组合作，在二维磁性材料双层三碘化铬中观测到源于层间反铁磁结构的非互易二次谐波非线性光学响应，成功揭示了三碘化铬中层间反铁磁耦合与范德瓦尔斯堆叠结构的关联。相关研究成果以《反铁磁双层三碘化铬中巨大的非互易二次谐波产生》为题发表于《自然》杂志。

由于没有宏观磁矩，仅有几个原子层厚的二维反铁磁材料对外部的物理激励一般难以产生宏观的可测量响应。论文通讯作者吴施伟将这一现象描述为灯光照不到的地方，“然而就是这样的一种‘暗’状态，现在能通过二次谐波的方式变‘亮’。”他介绍，研究团队在实验中探测的反铁磁材料仅有两个原胞层厚度（厚度在2纳米以下），在此条件下，中子散射等测量手段很难奏效。针对这一问题，团队基于过去多年在二维材料非线性光学研究领域的积累，运用了光学二次谐波这一方法来探测二维磁性材料的磁结构与相关特性。

与通常探测磁性的实验手段不同，光学二次谐波不依赖于材料的宏观磁性，而取决于微观磁结构造成的对称破缺。双层三碘化铬在反铁磁态下，其磁结构不但打破了时间反演对称性，也打破了空间反演对称性，由此产生强烈的非互易二次谐波响应。当体系升至转变温度以上、或施加面外磁场拉为铁磁态后，磁结构的对称性却发生了改变，这一二次谐波信号也随之消失。

研究团队同时发现，双层反铁磁三碘化铬的二次谐波信号相比于过去已知的磁致二次谐波信号（例如氧化铬Cr2O3），在响应系数上有三个以上数量级的提升，比常规铁磁界面产生的二次谐波更是高出十个数量级。利用这一强烈的二次谐波信号，团队得以揭示双层三碘化铬的原胞层堆叠结构的对称性。

吴施伟介绍，团队在实验中使用一束偏振光测量了材料在空间不同方向的极化，通过测量偏振极化的二次谐波信号，发现它与单斜晶格的堆叠结构都具备镜面对称性，这与国际上新近发表的理论计算结果一致，为研究二维材料层间堆叠结构与层间铁磁、反铁磁耦合的关联提供了新的实验证据和研究手段。

据悉，该研究工作的合作团队还包括香港大学教授姚望、卡耐基梅隆大学教授肖笛、华盛顿大学教授曹霆、美国橡树岭国家实验室研究员Michael McGuire，以及复旦大学物理学系教授刘韡韬、陈张海、高春雷等。吴施伟和许晓栋为文章的通讯作者，复旦大学物理学系博士研究生孙泽元和易扬帆为共同第一作者。

论文链接：https://doi.org/10.1038/s41586-019-1445-3